Sau 3 năm lưu vong tại Campuchia, ngày 5 tháng 11 năm 1963, ông về nước sau khi nhận được tin Cuộc đảo chính quân sự lật đổ Tổng thống Diệm do các tướng lĩnh cầm đầu đã thành công. Ông được phục hồi cấp bậc và được cử làm Tư lệnh phó Quân đoàn 1, Quân khu 1 cho Trung tướng Nguyễn Khánh vào tháng 12 năm 1963.

Tuy được cử giữ chức vụ Tư lệnh phó quân đoàn, nhưng trên thực tế chỉ là một chức vụ hữu danh vô thực và không trực tiếp cầm quân. Điều này dẫn đến việc ngày 30 tháng 1 năm 1964, ông tham gia cuộc "Chỉnh lý" của tướng Nguyễn Khánh và đưa tướng Nguyễn Khánh lên cầm quyền. Sau cuộc chỉnh lý, ông được tướng Nguyễn Khánh cử làm Tư lệnh Sư đoàn 1 Bộ binh.

Tháng 5 năm 1964, ông được thăng cấp Chuẩn tướng, vừa mới được tướng Nguyễn Khánh đặt ra. Ba tháng sau, do việc ủng hộ Hiến chương Vũng Tàu, ông được tướng Khánh thăng Thiếu tướng.

Ngày 13 tháng 9 năm 1964, một cuộc binh biến do Trung tướng Dương Văn Đức và Ðại tá Huỳnh Văn Tồn[13] cầm đầu đã nổ ra, đưa lực lượng của Sư đoàn 7 Bộ binh về Sài Gòn, đưa yêu sách hạ bệ tướng Khánh, bấy giờ giữ chức Chủ tịch Hội đồng Quân đội Cách mạng. Tướng Nguyễn Khánh sợ hãi, trốn vào Bộ Tổng tham mưu rồi lên máy bay để trốn về Đà Lạt. Thiếu tướng Nguyễn Văn Thiệu, lúc đó đang là Tham mưu trưởng Liên quân tại Bộ Tổng tham mưu, đã yêu cầu tướng Nguyễn Chánh Thi đem lực lượng Sư đoàn 1 giải cứu Sài Gòn. Tướng Thi nhờ có sự ủng hộ của các tư lệnh Nhảy dù, Thủy quân Lục chiến và Không quân, nên đã nhanh chóng bức các lực lượng binh biến phải từ bỏ mục đích và rút lui. Nhờ công lao này, tướng Khánh đã bổ nhiệm ông vào chức vụ Tư lệnh Quân đoàn 1, Quân khu 1 vào tháng 10 năm 1964.

Ngày 19 tháng 2 năm 1965, Thiếu tướng Lâm Văn Phát, Ðại tá Phạm Ngọc Thảo, Đại tá Bùi Dzinh và Trung tá Lê Hoàng Thao lại đem quân và xe tăng vào chiếm trại Lê Văn Duyệt, đài phát thanh Sài Gòn, bến Bạch Đằng và sân bay Tân Sơn Nhất, lùng bắt tướng Nguyễn Khánh. Một lần nữa, tướng Khánh phải đào thoát bằng máy bay ra Vũng Tàu.

Hội đồng các tướng lĩnh đã cử tướng Nguyễn Chánh Thi làm Tư lệnh Quân đoàn Giải phóng Thủ đô, đưa quân về Sài Gòn để phản đảo chính. Được sự ủng hộ của các tướng trẻ, ngày 20 tháng 2, tướng Thi nhanh chóng bức quân đảo chính rút lui, sau khi đạt thỏa thuận yêu cầu Quốc trưởng Phan Khắc Sửu ra lệnh giải nhiệm tướng Khánh, và ép tướng Khánh phải xuất ngoại "trị bệnh".